Het Kröller-Müller Museum bezit een wereldberoemde collectie voornamelijk 19de en 20ste eeuwse beeldende kunst. De verzameling van het museum is opgebouwd rond de omvangrijke collectie werken van Vincent van Gogh, één van de meest indrukwekkende overzichten van zijn oeuvre. Ook George Seurat, Pablo Picasso, Fernand Léger, Piet Mondriaan en veel andere kunstenaars zijn met belangrijke schilderijen vertegenwoordigd.
Vanaf 1961 neemt ook de beeldentuin een belangrijke plek in. Hier wordt een unieke collectie sculpturen getoond. De beeldentuin geeft een overzicht van de ontwikkelingen in de beeldhouwkunst vanaf de 19e eeuw tot heden.